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후쿠시마원전 사고에서 살펴보는 방사성핵종의 생성과 방출 특성경희대학교 원자력공학과 교수 정재학 2021-03-04

 경희대학교 원자력공학과 교수 정재학

 

들어가는 말

  오는 3월 11일은 2011년 일본 후쿠시마 제1원자력발전소 사고(이하 “후쿠시마원전 사고”)가 발생한 지 10년째 되는 날이다. 후쿠시마원전 사고 후 필자는 여러 부류의 민원인들로부터 수입 수산물을 먹지 말아야 할지, 10년 준비해온 일본여행 예약을 취소해야 할지, 일본에서 귀국하는 친척의 자택방문을 막아야 할지 등 다양한 상담전화를 직접 받고 상담한 경험이 있다. 그중에서도 한 달이 넘는 기간 동안 이른 아침부터 늦은 밤까지 수시로 전화를 걸어와 피부 트러블을 일으킨 것으로 의심되는 ‘일본산 화장품’에 대한 고민을 심각하게 토로했던 민원인이 가장 기억에 남는다. 장시간 전화 상담에도 민원인의 걱정은 조금도 해소되지 않았고, 결국 문제의 화장품 세트를 택배로 받아 방사선량률과 감마핵종분석을 실시하고 측정결과와 함께 전혀 걱정할 필요가 없다는 메모를 동봉하여 화장품 세트를 반송한 후에야 한결 밝아진 민원인의 목소리를 겨우 들을 수 있었다. 단, 문제의 화장품 세트가 일본 브랜드지만 ‘Made in USA’였고, 게다가 후쿠시마원전 사고 몇 달 전에 제조된 상품이었다는 건 허탈한 함정이다. 지금 돌이켜 보면, 방사선안전 측면에서 실제로 심각했던 민원은 거의 없었던 것 같다. 민원인의 심리적 불안감에서 발현한 고민을 귀 기울여 들어주고 공감하면서 공적인 차원에서 시행되는 안전조치의 목적과 근거를 차근차근 설명하면, 대부분 자신의 고민이 ‘공적개입’이 필요한 영역이 아니라 ‘개인선택’의 문제임을 비록 시간의 차이는 있었지만 곧 이해하게 되었던 것으로 기억한다.

  당시 민원인 외에 주변 지인들과 학생들로부터 원전사고와 관련한 질문을 받기도 했는데, 그중에는 많은 방사성핵종이 존재하는 원전에서 사고가 났는데 제논, 아이오딘, 세슘 같은 일부 방사성핵종만 주로 언론에 보도되는 이유가 무엇인지, 원전 4기에서 사고가 발생한 후쿠시마원전 사고가 원자로 1기에서만 문제가 되었던 체르노빌원전 사고에 비해서 환경으로 방출된 방사능이 적다는 자료를 과연 믿을 수 있는지 등 즉답하기 곤란한 상당히 기술적인 질문도 여럿 있었다. 여기에서는 후쿠시마원전 사고 시 논의되었던 방사성핵종의 생성 및 환경방출 특성과 관련된 몇 가지 기술적인 이슈들에 대해서 당시 기억을 되살려 보고자 한다.

 

방사성핵종의 생성과정과 사고 시 방출특성

  원자로 노심에 장입된 핵연료 내의 우라늄 동위원소 중에서 핵분열성 235U이 핵분열을 일으켜 세슘을 포함한 여러 가지 핵분열생성물(Fission products)이 생성되고, 우라늄 중에서 238U은 중성자 흡수와 방사성 붕괴를 반복적으로 거쳐 플루토늄과 같은 악티나이드(Actinides)가 생성된다. 물론, 노심 주변의 구조물‧계통‧기기, 원자로냉각재 및 주변 공기 구성원소가 중성자에 의해 방사화되면서 코발트, 삼중수소, 아르곤을 포함한 방사화생성물(Activation products)이 생성되지만 핵연료 내의 핵분열생성물이나 악티나이드에 비해 상대적으로 그 양이 적고 방사선적 위해도가 작다. 따라서 원전에서 큰 사고가 발생할 때 환경으로 방출될 수 있는 방사성핵종은 대부분 핵분열생성물과 악티나이드가 주를 이룬다고 할 수 있다.

<그림 1>은 핵연료 내에서 열중성자에 의한 핵분열반응이 1회 일어날 때 생성되는 핵분열생성물의 수율(Yield)을 핵분열생성물의 질량수에 대해서 보여준 것이다.

 


<그림 1> 233U, 235U 및 239Pu의 열중성자에 의한 핵분열 수율

 

  마치 쌍봉낙타의 두 혹과 같이 질량수 90-100과 130-140 범위를 갖는 핵분열생성물 핵종이 가장 높은 핵분열 수율을 보이며, 이는 원전 사고 시 환경으로 방출되는 대표적인 방사성핵종(예; 85Kr, 90Sr, 99Tc, 131I, 133I, 134Cs, 137Cs 등)이 대부분 위 질량수 범위에 해당하는 이유이기도 하다.

  그럼 원전에서 사고가 발생하면 방사성핵종은 어떻게 환경으로 방출되는 것일까? 운영 중 원전에서 생성되는 주요 방사성핵종은 대부분 노심에 장전된 핵연료와 저장풀 내의 ‘사용후핵연료’에 존재하며, 따라서 원전에서 심각한 사고가 발생하면 노심 핵연료 또는 ‘사용후핵연료’의 손상으로 내부에 존재하는 방사성핵종이 환경으로 방출될 수 있다. 물론, 핵연료의 손상을 수반하지 않는 원전사고에서는 대량의 방사성핵종 환경방출은 예상되지 않는다.

  원전에서 소내전원 상실 등으로 인해 충분한 냉각기능이 확보되지 않으면 핵연료의 온도가 상승하고, 이에 따라 핵연료봉 내부압력이 상승하며 핵연료봉의 재질은 물러진다. 약 800℃의 온도에서 핵연료봉 내부압력은 항복응력(Yield stress)을 초과하게 되고, 이는 소위 핵연료 Balooning이라고 부풀림 현상에 따라 핵연료 손상으로 이어질 수 있다. 약 700℃ 온도에서의 열크리프(Thermal creep) 또한 핵연료Balooning을 유발하는 것으로 알려져 있다. 일단 핵연료 피복관이 손상되면, 핵연료 펠렛(Pellet)과 연료봉 사이의 간극(Gap)에 존재하는 기체상 또는 휘발성 핵분열생성물이 먼저 외부로 방출되기 시작한다. 온도가 더 상승하면 900-1200℃에서 피복관 주성분인 지르코늄이 수증기 또는 공기 중 산소와 발열반응으로 지르코늄 산화가 가속되기 시작하며, 특히 수증기와의 반응에서는 부산물로 대량의 폭발성 수소기체가 함께 발생한다(아래 반응식 참조).

 

  저장풀 내의 ‘사용후핵연료’에서 위와 같은 반응이 일어나면 저장건물 내에서 생성된 수소기체의 폭연(Deflagration; 爆燃)으로 구조물이 손상되고 이를 통하여 방사성핵종이 환경으로 방출되는 경로가 형성될 수 있다. 온도가 더 상승하면 핵연료 펠렛 으로부터 더 많은 휘발성 핵종이 외부로 방출되고 연료봉이 뒤틀어져 연료봉 구성요소가 물리적 재배치되고 핵연료 펠렛이 저장풀 내로 분산될 수 있다.

약 1200℃ 온도조건에서 위와 같은 산화반응은 자발적으로 진행되며, 충분한 산소가 존재할 경우 핵연료 피폭관이 짧은 시간 내에 전부 소모되는 소위 지르코늄 피폭관 화재를 일으킨다. 극단적으로 이러한 반응이 계속 진행되면 온도가 펠렛의 녹는점 이상으로 더욱 상승하고 더 많은 핵분열생성물이 외부로 방출될 수 있다.

<그림 2>은 핵연료로부터 방사성핵종이 외부로 방출되고 이어서 환경매질 내에서 이동하는 현상을 개념적으로 나타낸 것이다.

 

 

<그림 2> 원전사고 시 방사성핵종의 누출 및 환경매질 내 이동 메커니즘 개념도

 

  여기서 다시 되짚어 보면, 2011년 3월 11일 후쿠시마원전에서 사고가 발생 후 연중 24시간 운영되는 강원도 방사능 측정소에서 3월 23일부터 극미량의 방사성 제논이 검출되기 시작하였고, 3월 28일에는 전국 12개 측정소에서 방사성 아이오딘(131I)이 검출되었고 춘천 측정소에서는 세슘(134Cs 및 137Cs)도 검출되기 시작하였다는 언론보도가 있었다. ‘사용후핵연료’ 내에는 핵분열반응에 따라 약 1천여 종의 핵분열생성물 핵종이 생성되는 데 사고 초기에 제논, 아이오딘, 세슘 등 일부 핵종만 먼저 검출된 이유는 무엇일까? 이는 <표 1>에 제시한 바와 같이 핵분열생성물 핵종의 물리화학적인 특성에 근거하여 설명할 수 있다.

 

<표 1> 원전사고 시 외부로 방출될 수 있는 주요 방사성핵종 원소의 특성


 

  대표적인 핵분열생성물인 불활성기체(Kr 및 Xe)는 상온에서도 기체 상태로 존재하므로 핵연료 손상 시 다른 입자상 핵종 보다 먼저 외부로 방출될 가능성이 크다. 따라서 후쿠시마 원전 사고 직후 제논을 포함한 불활성기체 핵종이 가장 먼저 검출된 것으로 해석할 수 있다. 이는 특정 국가에서 핵실험을 실시했다는 징후가 있을 때 주변국 감시소에서의 공기 중 방사성 제논 또는 크립톤 검출여부가 실제 핵실험 여부를 판단하기 위한 핵심정보로 다루어지고 있다는 사실과도 부합한다.

  184.4°C에서 비등하는 아이오딘은 불활성기체 다음으로는 손상된 고온의 핵연료로부터 기체 상태로 빠져나오기 쉽다. 특히, 고체에서 액체 상태를 거치지 않고 바로 기체 상태로 승화(昇華, Sublimation)하는 아이오딘의 특성은 사고 초기에 아이오딘의 방출을 더욱 용이하게 할 것이다.

  불활성기체와 아이오딘을 제외한 나머지 핵분열생성물은 대부분 금속원소이며, 그 중에서 세슘은 끓는점이 671°C로 매우 낮은 휘발성 알칼리금속 원소이다. 따라서 세슘은 핵연료 피복관이 손상될 수 있는 고온 조건에서 기체 상태로 존재하므로 상대적으로 쉽게 핵연료에서 외부로 빠져나올 수 있다. 그러나 기체상 세슘이 핵연료로부터 방출된 후 격납건물 또는 핵연료건물이나 외부 대기로 확산‧이류하는 과정에서 주변 온도가 다시 낮아지면 기체상 세슘은 다시 액상이나 고체상으로 변환된다. 즉, 핵연료가 용융되는 온도조건(약 2,850°C)에서 세슘은 기체 상태로 존재하지만, 기체상태로 대기 중으로 방출되면 격납용기 내 온도가 끓는점 미만으로 떨어지지만 액상으로 변화하고 온도가 녹는점 미만으로 더 떨어지면 고체인 입자 상태로 존재하게 된다. 따라서 대부분의 세슘은 대기 중에서 입자상으로 존재하며 바람에 의하여 대기 중에서 이류와 확산을 일으켜 멀리까지 이동할 수 있는 것이다.

  <표 1>에 제시된 바와 같이, 또 다른 대표적인 핵분열생성물 알칼리토금속 원소인 스트론튬은 세슘보다 끓는점이 더 높고, 악티나이드인 플루토늄은 스트론튬 보다 훨씬 높은 온도에서 기체상으로 상변화를 일으킨다. 따라서 스트론튬과 플루토늄은 원래부터 기체상으로 존재하는 불활성기체나 승화성/휘발성이 있고 비교적 끓는점이 낮은 아이오딘 및 세슘 보다 더 높은 온도조건에서 방출이 용이한 기체상으로 변환되므로 핵연료손 피복관 손상 시 외부로 방출될 수는 있지만 상대적으로 다른 핵종보다 늦게 외부방출이 일어날 것으로 예상할 수 있다.

 

사고 시 환경으로 방출된 방사능: 후쿠시마 1-4호기 對 체르노빌 4호기

  후쿠시마 원전 사고 시 자주 받았던 또 다른 질문의 하나는 2011년 발생한 후쿠시마 원전 사고에서는 4개 원자로에서 사고가 발생했음에도 불구하고 1개 원자로에서만 사고가 발생했던 1986년 체르노빌 원전4호기 사고에 비해 환경으로 방출된 방사성물질의 양이 상대적으로 적었던 이유에 관한 것이다.

  우선 체르노빌원전 사고 시 노심 내 제논은 거의 전량 외부로 방출되었지만 후쿠시마원전의 경우에는 재고량의 약 60% 만 외부로 배출되었던 것으로 알려져 있는데, 이는 후쿠시마원전 사고 시 일부 핵연료봉 피복관이 격납경계 기능을 유지하고 있었음을 암시한다. 한편, 아이오딘과 세슘의 경우에는 체르노빌원전 사고에서 각각 재고량의 50% 및 30%가 방출된 것으로 추정된 반면, 후쿠시마원전 사고에서는 각각 재고량의 약 2-8% 및 1-3%만 환경으로 방출된 것으로 추정된 바 있다.

  위와 같은 노심 재고량 중 환경방출 비율의 차이는 후쿠시마원전과 체르노빌원전 사이에는 여러 가지 설계의 차이로 설명할 수 있다. 무엇보다 격납용기가 없는 체르노빌원전에서는 노심 핵연료의 상당 부분이 폭발과 함께 외부로 비산되고 이어서 핵연료가 장기간 공기 중에 노출된 상태로 화재가 일어난 사건이었던 반면, 후쿠시마원전 사고의 경우 직접적인 노심의 폭발은 없었다는 점과 비록 노심은 용융되었지만 불활성기체를 제외한 대부분의 방사성핵종은 격납용기 내에 가두어져 외부 방출이 상대적으로 적었다는 점을 강조할 수 있다.

<표 2>는 두 원전의 사고 시 환경으로 방출된 방사성핵종의 양을 상대적으로 비교한 자료를 요약한 것이다.

<표 2> 후쿠시마원전 사고 및 체르노빌원전 사고 시 방출된 주요 방사성핵종


 

  대표적인 불활성기체인 133Xe의 경우 후쿠시마원전 사고 시 방출량이 체르노빌원전 사고에 비해 약 1.7배로 더 컸던 것으로 분석되었는데 이는 사고 원자로 수의 차이 (4대 1)와 사고 원자로의 총 용량의 차이(2719 MWe 대 925 MWe)에 따라 사고 시점에 후쿠시마원전 노심의 불활성기체 재고량이 체르노빌 4호기에 비해 상대적으로 더 많았기 때문이라고 해석할 수 있다. 또한, 낮은 온도에서도 기체 상태를 유지하면서 핵연료 외부로 쉽게 방출될 수 있는 불활성기체의 물리적 특성도 하나의 원인으로 볼 수 있다.

  한편, 아이오딘, 스트론튬, 세슘, 플루토늄 등 다른 방사성핵종 원소의 경우에는 불활성기체와는 달리 체르노빌원전에서의 방출량이 상대적으로 더 컸던 것으로 분석되었다. 우선 승화성/휘발성을 가지는 131I 및 134Cs/137Cs의 경우에는 체르노빌원전 사고 시 방출량이 각각 후쿠시마의 11배, 2.6-5.7배 더 많았고, 90Sr의 경우에는 그 차이가 71배 수준으로 더 크게 평가되었다. 악티나이드인 플루토늄의 경우에는 후쿠시마원전 사고 시 보다 약 4000배 더 많은 양이 체르노빌원전에서 방출된 것으로 평가되어 그 차이는 다른 핵종들 보다 훨씬 큰 값을 보여주고 있다. 사고 원자로 수와 총 용량이 상대적으로 작은 체르노빌원전 사고 시 아이오딘, 스트론튬, 세슘, 플루토늄이 후쿠시마원전 보다 더 많이 환경으로 방출된 것은 직접적인 노심의 폭발 및 비산이 있었던 체르노빌원전 사고의 특성으로 우선 설명할 수 있다.

  그럼, 두 원전의 사고 시 아이오딘, 스트론튬, 세슘, 플루토늄의 상대적인 방출량 비율은 어떻게 설명할 수 있을까? 우선 <표 2>에서 상대적인 방출량 비율이 승화성/휘발성 핵종(아이오딘과 세슘), 스트론튬, 플루토늄 순으로 증가하는 경향을 보이는 것은 <표 1>에 제시한 원소별 끓는점의 차이로 설명할 수 있다. 즉, 체르노빌원전 사고 시에는 이들 핵종의 노심재고량 상당부분이 직접 외부로 방출되었지만 후쿠시마원전에서는 노심재고량 상당부분이 격납용기 내에 남아 있는 상태에서 끓는점이 낮은 핵종이 끓는점이 높은 핵종보다 먼저 기체 상태로 변환되어 더 쉽게 핵연료로부터 빠져나갔기 때문이다. 다만, 아이오딘과 세슘의 상대적인 방출량 비율은 해당 원소의 끓는점 차이와 정확하게 일치하지는 않는데, 이는 두 원전의 노형차이와 이로 인한 핵연료 내에서 핵종 생성량의 상대적인 차이, 사고 시 노심 온도조건의 차이 등 좀 더 복잡한 요인들에 기인한 것으로 추정할 수 있다.

 

나오는 말

  지난 10년 동안 동경전력과 일본정부는 후쿠시마원전 사고대응과 복구에 노력을 기울여 왔으며, 무엇보다 사고 원자로와 ‘사용후핵연료’ 저장풀을 적정수준으로 냉각시킴으로써 달리 손 쓸 틈 없이 대량의 방사성핵종 환경방출을 그저 바라볼 수밖에 없었던 사고 초기와는 달리 공학적인 제어가 가능한 안정적인 상태를 유지하고 있다. 물론 그동안 세계무역기구(WTO)에서의 한-일 수산물 분쟁 이슈도 있었고, 오염수 해양방류 계획에 따른 논란, 후쿠시마 인근에서 발생된 규모 7.3의 강진, 주변 바다에서 포획된 우럭에서 기준치를 초과하는 세슘이 검출되었다는 뉴스 등 크고 작은 우려와 도전과제들이 여전히 남아 있지만, 사고원전 부지의 안전한 해체와 복원작업이 성공적으로 이루어져 인류사적 비극이었던 원전사고의 상처가 잘 아물 수 있기를 이번 후쿠시마원전 사고 10주기를 맞아 다시 한 번 기도해 본다.

 

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