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Abstract
Understanding the spatial distribution of alpha-emitting isotopes is important for advancing Targeted Alpha Therapy (TAT) research, particularly in identifying the biokinetics of alpha-labeled radiopharmaceuticals through pre-clinical animal experiments. However, challenges persist in alpha imaging, particularly in investigating the behavior of recoiled nuclides and long-lived daughter nuclides such as 213Bi in decay chain of 225Ac. In this study, we demonstrate the dual-isotope imaging of 225Ac/213Bi, through experimental validation. Building upon our previous Monte Carlo simulation study, the dual-isotope imaging is a method to spatially resolve 225Ac and 213Bi using energy spectrum deconvolution technique. An Alpha imaging detector, developed for TAT application, comprises a GAGG(Ce) crystal, a silicon photomultiplier (SiPM) and a dedicated digital data acquisition system. The developed system features good energy resolution (3.9% at 5 MeV alpha), capable of distinguish alpha particles according to their energy signatures while imaging, thereby facilitating the identification of the source isotope. The capability of the alpha imaging detector in spatially resolving 225Ac and 213Bi was demonstrated on a source made of a thin-layer chromatography (TLC) that 225Ac-DOTATATE was separated on. From the measurement of the TLC strip using the alpha imaging detector, the 225Ac/213Bi ratio was estimated in distinct regions using two methods and compared each other: analytic method using decay characteristics and energy spectrum deconvolution method. The results showed that using dual-isotope imaging, amount of 225Ac and 213Bi in each region can be estimated as those estimated by the analytic method, even without repeated measurements. By distinguish the origin of the alpha particle from the image, we expect the dual-isotope imaging provide a tool for better understanding the behavior of daughter nuclides recoiled from radiopharmaceuticals in animal body.

그림 1. 알파입자 영상화 검출기(a) 및 검증용 TLC 선원(b)

알파입자 영상화 검출기는 그림 1(a)과 같이, GAGG 섬광체(30 × 30 mm2)와 SiPM을 광결합하여 구성하였다. SiPM의 신호는 합증폭기를 통해 X+, X-, Y+, Y-의 4 채널로 처리하여 데이터 수집장치(SiPMDAQ4, AiT Instruments, USA)를 이용해 12-bit 정밀도로 측정하였다. 알파입자의 반응 위치는 최대우도추정법(maximum likelihood estimation)을 이용해 추정하였다.

TLC용지에서 약품을 분리한 후 건조하여, 그림 1(b)와 같이 알파입자 영상화 검출기의 측정영역에 맞게 용지를 분할하여 슬라이드 글라스 위에 배치하였다.

그림 2. (a)225Ac/213Bi 이중동위원소 알파영상, (b)관심영역의 에너지 스펙트럼 디콘볼루션 결과

알파입자 영상화 계측기로 획득한 225Ac의 알파입자 영상을 그림 2(a)에 나타내었다. 영상을 분할하여 각 영역의 반응정보에 에너지 스펙트럼 디콘볼루션을 적용하여 225Ac와 213Bi 의 방사능을 추정한 후, 전체 방사능 중 213Bi가 차지하는 비율을 색상으로 나타내었다. 전개의 앞부분에는 225Ac의 평형상태에서 213Bi가 이동하여 빠져나가 비중이 음수로 나타나는 것을, 뒷부분에는 유리된 핵종이 이동하여 213Bi 가 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다.

Affiliations

Hyun Su Lee, Byoung Soo Kim, Choong Mo Kang, Ilhan Lim, Kyochul Lee, JongGuk Kim
Korea Institute of Radiological and Medical Sciences